Nội dung trong bộ anime Thư Viện Ma Thuật là câu chuyện được lấy bối cảnh ở Anh sau Thế chiến thứ nhất. Sau cái chết của ông nội, Hugh Anthony Disward, còn được gọi là Huey, nhận được một chiếc chìa khóa bí ẩn và theo ý muốn của anh ta, phải nhận quyền nuôi dưỡng Bibliotheca Mystica de Dantalian để thừa kế tài sản và tất cả tài sản của anh ta.
Sau khi tiếp quản tại đó, Huey đã gặp một cô gái kì lạ có tên là Đại Liên, đó là một đứa trẻ sống tại điền trang, anh biết rằng cô là người bảo vệ Kho lưu trữ chứa đựng kiến thức bị cấm lưu trữ trong hàng ngàn cuốn sách ma thuật gọi là “Sách ma”. Khi đồng ý trở thành Keykeeper mới của Đại Liên, Huey đã cùng với cô điều tra các sự cố liên quan đến việc mọi người lạm dụng sức mạnh của Phantom Books.
Khi cuốn sách khiến hai người gặp nguy hiểm, Huey phát hiện ra rằng Bibliotheca Mystica de Dantalian và Đại Liên là một và giống nhau, và cô giao cho Huey chìa khóa để mở khóa kiến thức được lưu trữ trong cô. Cùng nhau, Đại Liên và Huey niêm phong cuốn sách, và do đó bắt đầu một mối quan hệ hợp tác khó có thể xảy ra khi họ giải quyết những bí ẩn gây ra bởi các Phantom Book khác. Câu chuyện này sẽ diễn ra như thế nào? Mời các bạn đón xem bộ anime Thư Viện Ma Thuật – Dantalian no Shoka để theo dõi nhé.